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      學術報道

      我校化科院蘭亞乾課題組在《Nature Communications》發表研究論文

       近日我校化科院蘭亞乾教授課題組在CO2電還原的催化劑研究方面取得重要的進展。相關成果以“Efficient electron transmission in covalent organic framework nanosheets for highly active electrocatalytic carbon dioxide reduction”為題發表在Nature Communications(《自然通訊》)上(DOI: 10.1038/s41467-019-14237-4;文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-019-14237-4),該文章蘭亞乾教授為通訊作者、碩士生朱宏靜和博士生路猛為共同第一作者,并且該文章作為熱點文章被編輯highlight。

      電催化CO2還原具有設備簡單、高的環境兼容性以及能夠與其它可再生能源(例如太陽能或風能)結合等優點被認為是緩解溫室效應的一種有效的方法。然而,由于CO2固有的熱力學穩定性高,并且在動力學存在競爭性的H2生成反應,電催化CO2還原反應依舊面臨著很多挑戰,比如低電導率,反應活性低或者產物選擇性低等。共價有機骨架材料(COFs)是一類由輕質元素組成并通過強共價鍵連接的多孔晶體材料,具有可預測的結構、高穩定性和孔隙率等優點。具有低密度和可調結構的COF可以用作電催化CO2還原中潛在的催化劑。目前報道的COF的電催化CO2還原效率依舊相對較低,這可能部分歸因于分子間電子傳輸效率低。此外,COF緊密堆積的二維層狀結構具有很強的π-π相互作用,這種堆積將不可避免地導致活性位點利用率不足,一定程度上會影響電催化性能。二維催化劑的剝離將會暴露出更大的表面積和更易于接近的活性位點,這將成為提高電催化性能的有效策略。

      南京師范大學蘭亞乾教授課題組利用四硫富瓦烯(TTF)和金屬卟啉(M-TAPP)自組裝合成了一系列具有不同金屬中心的共價有機框架材料(M-TTCOFs)。四硫富瓦烯是一種電子給體,能夠與電子受體共同構筑具有高導電性的電荷轉移的晶體;M-TAPP固有的大環共軛π電子體系非常有利于電子遷移;TTF與M-TAPP通過亞胺連接構筑形成的共價有機骨架材料,其具有的共軛結構使得該催化劑會在電場的作用下產生一個定向的電子傳輸通道,電子可以從TTF流向M-TAPP從而促進CO2電還原反應的進行。M-TTCOFs具有優異的化學穩定性,并且表現較高的電化學活性,其中Co-TTCOF能夠選擇性的將CO2還原成CO,其法拉第效率高達90%。為了進一步提高催化劑的活性和選擇性,對Co-TTCOF進行剝離,獲得厚度約為5 nm的納米片(Co-TTCOF NSs),Co-TTCOF NSs表現出優異的電催化性能,在較寬的電位范圍內(-0.6 V到-0.8 V)CO的選擇性> 90%,其中-0.8 V時達到最高(99.7%),該選擇性是已經報道的COFs電催化劑中法拉第效率最高的。

      該研究表明催化劑自身的分子內多電子轉移有利于提高CO2的電催化性能,并且活性位點的暴露也將對CO2電還原有利。為設計和構建基于晶態多孔材料的CO2電還原催化劑提供了新策略。

      • 更新時間

        2020年03月10日

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      • 供稿

        化科院

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